Prima sa piesă lansată oficial a fost „Salcia” (1973), interpretată de Mihaela Mihai și ulterior de Angela Ciochină.
Printre artiștii cu care a colaborat se numără nume mari ale muzicii românești, precum Margareta Pâslaru („Balanța inimii”, „Ce bine e să știi să citești”, „Azi nu voi putea dormi”, „Cere-mi”, „Cine știe”, „La mulți ani”, „Până ieri”), Marina Voica („Dor”), Aurelian Andreescu („Cântec de leagăn”), Gabriel Cotabiță („Prima iubire și ultima”), Corina Chiriac („Păi de ce?”, „Inima ta”, „Fir de busuioc”, „Pentru tot ce-a fost”, „Să nu mă întrebi”, „Pe tine n-am să te pot uita niciodată”) și Mirabela Dauer („Nu mai vreau”).
Printre piesele interpretate de el însuși se numără: „Singurătatea mea”, „Primăverii n-ai ce-i face”, „Nu mă vei uita”, „Rugă”, „Chemarea dragostei”.
De asemenea, Moculescu a realizat dueturi memorabile cu Corina Chiriac („Eu și tu”, „Nopți la rând”, „Și ieri, și azi, și mâine”) sau cu Sergiu Zagardan („Dintr-o zi”, „Cântece adunate”).
Cele mai importante albume din cariera lui Horia Moculescu se numără:
• 1962: Norma Mia; Cosi Pallida; Madame; Ciao (Electrecord, vinil)
• 1965: Al III-lea Festival De Muzică Ușoară Românească Mamaia – August 1965 (vinil, Electrecord)
• 1976: Salcia - Melodii de Horia Moculescu (vinil, Electrecord)
• 2005: The Best Romanian Music (CD box set)
Horia Moculescu a compus și muzică de film pentru mai multe lung-metraje și seriale: Mireasma ploilor târzii (1984), Vară sentimentală (1986), Primăvara bobocilor (1987), Maria și marea (1988), Secretul armei... secrete (1988), Miss Litoral (1991) și serialul TV Pistruiatul (1973).
În perioada 2009-2013, el a realizat şi prezentat la Televiziunea naţională emisiunea „Atenţie, se cântă!”.
De asemenea, a fost membru al Uniunii Compozitorilor şi Muzicologilor din România (UCMR).
